El Salto Angel era conocido por los indígenas de la región pero su descubrimiento oficial sigue siendo materia de discusión. Algunos historiadores se lo atribuyen a Fernando de Berrío, explorador y gobernador español de los siglos XVI y XVII.

Contemporáneamente, el descubrimiento se adjudica al capitán de la Armada venezolana nacido en España, Félix Cardona Puig, quien en 1927, junto a Juan María Mundó Freixas, explorador también español, fueron los primeros europeos en divisar el salto. Los artículos y mapas de Cardona atrajeron la curiosidad y el espíritu de aventura del aviador estadounidense Jimmie Angel, quien se puso en contacto con Cardona para hacer varias visitas al salto en 1937. El 21 de mayo de 1937, Cardona acompañó a Jimmie Angel a sobrevolar el salto. En septiembre de ese mismo año Jimmie Angel insiste en aterrizar en la cima del Auyantepuy, propósito que logra abruptamente, incrustando la avioneta en el suelo, por lo que Cardona tuvo que realizar el rescate de la tripulación. Las noticias del accidente, que afortunadamente no dejó víctimas, motivaron que el gran salto fuese bautizado como Salto Ángel, y así se le conoce desde entonces.

El primer explorador en llegar al río que alimenta las cataratas, en zona habitada por los pemones, fue el letón Aleksandrs Laime. Hizo la ascensión del Auyan-tepui en 1955. Dio al río el nombre de uno de los más hermosos ríos de Letonia, el río Gauja. Si bien el nombre indígena de las caídas ya rara vez se utiliza, el nombre pemón del río, Kerep, sigue siendo ampliamente utilizado.

Laime también fue el primer europeo en recorrer un sendero que conduce desde el río Churun a la base de las cataratas. En el camino hay un punto geográfico comúnmente utilizado para fotografiar las caídas. Es llamado “Mirador Laime” en su honor. Este camino es utilizado ahora por la mayoría de los turistas desde el campamento de Isla Ratón.

La altura de las cataratas se determinó por una investigación de la National Geographic Society llevada a cabo por la periodista Ruth Robertson en 1949.